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必赢nn699net宋源军博士在顶级学术期刊《Science Advances》上发表合作论文

近期,必赢nn699net宋源军博士与国家能源集团北京低碳与清洁能源研究所(低碳所)王鹏、蒋复国等合作,研究了以稳定纯相“ε-碳化铁”为活性相的新型费托合成铁基催化剂的微观结构和形成过程,结果发表于顶级学术期刊《Science Advances》上,文章标题为"Synthesis of stable and low-CO2 selective ε-iron carbide Fischer-Tropsch catalysts"。

铁基费托合成催化剂具有硫耐受性高,成本低,操作弹性大,高附加值化学品选择性高的优点,特别适用于煤间接液化技术,即煤基费托合成技术(适合我国富煤、缺油、少气为特点的化石能源结构)。传统费托合成铁基催化剂,通常会有约30%以上的CO反应物转化为CO2,这些CO2在费托合成阶段不仅难以捕获利用,反而会消耗大量能源。低碳所的王鹏等人发展了一种普适性的纯相碳化铁合成方法,首次100%纯相稳定合成了一直被认为不稳定的费托合成活性相“ε-碳化铁”,实现了费托合成铁催化剂本征CO2副产物选择性为0,打破了以往认为费托合成铁催化剂具有高CO2选择性的认识。

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为了探究“ε-碳化铁”的微观结构和形成过程,宋源军博士及王荣明教授利用环境气氛球差电镜Titan ETEM在特定温度与气氛下,实时观察到α-Fe相在催化剂表层碳化生成“ε-碳化铁”的过程。借助原子级高分辨成像,观测到大约3 nm纳米厚度的“ε-碳化铁”,外延生长在纳米铁颗粒表面。通过傅里叶变换得到的衍射图样证明,其特征晶格常数为2.1埃,这正是“ε-碳化铁”的101晶面。而纳米铁100晶面的特征晶格常数是2.0埃,因而两种晶体之间有13.6o的错层。经过图像过滤,得到晶格图像c,可清楚观测纳米铁与其表面“ε-碳化铁”的界面所在,以及两者因为晶格常数的不同所产生的差排。

该项工作获得了国家自然科学基金,北京市重点实验室运行经费以及必赢nn699net中央高校基本科研业务费的支持。

环境气氛球差校正电镜TitanETEM特别适合研究催化反应、高温相变等过程的物相变化和微结构的分析,是揭示很多反应过程“黑匣子”的研究利器,对催化反应中缺陷的变化、活性相和活性位点的特性等重要机理的研究有非常重要的作用。


论文链接:http://advances.sciencemag.org/content/4/10/eaau2947/tab-pdf

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